Serialul are loc la patru ani după evenimentele Magical Girl Lyrical Nanoha StrikerS, în timpul cărora fata magică Nanoha Takamachi a salvat-o și a adoptat-o pe o tânără pe nume Vivio, care este reîncarnarea Sankt Kaiser, Olivie Segbrecht. După ce a intrat în cel de-al patrulea an de școală elementară, Vivio i se oferă propriul dispozitiv de informație, Sacra Inimă și câștigă puterea de a se transforma folosind modul ei Sankt Kaiser pentru adulți. Întâlnește curând o fată pe nume Einhart Stratos care, similar cu Vivio, este descendența unui alt conducător al Sankt Kaiser, Claus GS Ingvalt. Pe măsură ce Einhart devine hotărâtă să demonstreze că stilul ei de luptă este cel mai puternic, Vivio se împrietenește cu ea și, împreună cu prietenii ei, intră într-un turneu de arte marțiale unde luptă împotriva diferiților adversari magici și află mai multe despre viața lor trecută.
